高質(zhì)量鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的實(shí)現(xiàn)需要具備低缺陷密度的高結(jié)晶度鈣鈦礦薄膜。本研究提出一種簡(jiǎn)單的單溶劑真空閃蒸(SSVF)方法，通過(guò)簡(jiǎn)化的單溶劑前驅(qū)體體系(如N,N-二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、γ-戊內(nèi)酯)制備高質(zhì)量鈣鈦礦薄膜。該方法通過(guò)構(gòu)建低溫真空環(huán)境對(duì)前驅(qū)體濕膜進(jìn)行加工，實(shí)現(xiàn)了溶劑蒸發(fā)動(dòng)力學(xué)的精準(zhǔn)調(diào)控，最終形成高致密性、低缺陷密度的鈣鈦礦薄膜。

基于此方法制備的冠軍器件實(shí)現(xiàn)了26.93%的光電轉(zhuǎn)換效率，并獲得26.78%的認(rèn)證效率(穩(wěn)態(tài)效率認(rèn)證值26.39%)，該性能在所有真空閃蒸技術(shù)中位列最高效率梯隊(duì)。得益于SSVF法制備的鈣鈦礦薄膜具有增強(qiáng)的相穩(wěn)定性，所得電池表現(xiàn)出卓越的運(yùn)行耐久性，在連續(xù)工作1000小時(shí)后仍能保持94%以上的初始效率。

器件制備

鈣鈦礦前驅(qū)體溶液制備：將碘化銫(0.075 M)、甲脒碘化鹽(1.425 M)、氯化甲銨(0.3 M)、硫氰酸鉛(0.015 M)和碘化鉛(1.5 M)溶解于無(wú)水N,N-二甲基甲酰胺中制備鈣鈦礦前驅(qū)體溶液。對(duì)于混合溶劑體系，將相同前驅(qū)體溶于二甲亞砜與N,N-二甲基甲酰胺體積比1:4的二元溶劑中。兩種溶液均攪拌6小時(shí)后經(jīng)0.22微米聚四氟乙烯針式過(guò)濾器過(guò)濾待用。

p-i-n型鈣鈦礦太陽(yáng)能電池制備：FTO襯底依次經(jīng)洗滌劑、去離子水、丙酮、異丙醇超聲清洗各20分鐘，氮?dú)獯蹈珊笞贤獬粞跆幚?0分鐘，隨后轉(zhuǎn)移至氮?dú)馐痔紫洹?

在手套箱內(nèi)，通過(guò)旋涂Me-4PACz與2PACz的乙醇溶液(0.5 mg/mL，質(zhì)量比2:1)于FTO襯底形成空穴傳輸層(3000轉(zhuǎn)/分，30秒)，100℃退火10分鐘。

隨后采用兩步旋涂法沉積鈣鈦礦前驅(qū)體溶液(2000轉(zhuǎn)/分10秒，隨后5000轉(zhuǎn)/分7秒，加速度1000轉(zhuǎn)/分/秒)。旋涂結(jié)束后立即將襯底轉(zhuǎn)移至自制真空閃蒸系統(tǒng)，-6℃冷卻25秒后5秒內(nèi)將腔室壓力快速降至5帕以下并維持40秒。所得薄膜在100℃熱板上退火60分鐘，冷卻至室溫后旋涂異丙醇溶液(PI：0.3 mg/mL)于鈣鈦礦膜表面(4500轉(zhuǎn)/分30秒)，100℃退火5分鐘實(shí)現(xiàn)表面鈍化。

通過(guò)熱蒸發(fā)沉積20納米C60層(速率0.2埃/秒)，隨后采用原子層沉積系統(tǒng)以四(二甲氨基)錫和去離子水為前驅(qū)體在80℃下沉積20納米氧化錫薄膜。最后通過(guò)熱蒸發(fā)沉積140納米銀頂電極。穩(wěn)定性測(cè)試器件在原子層沉積氧化錫與銀電極間插入50納米氧化銦錫層(射頻磁控濺射功率120瓦，氬氣流量20標(biāo)準(zhǔn)毫升/分鐘，氧化銦錫靶材，壓力2帕)。所有器件均在FTO襯底玻璃側(cè)貼附減反射膜。

原文：https://doi.org/10.1039/D5EE05421D